Ảnh hưởng của dung môi đến tính bền của xúc tác phức coban dị thể trong phản ứng oxi hóa chọn lọc của sec-phenetyl ancol
29/07/2008
KH&CN trong nước
KH&CN trong nước
Đề tài do tác giả Vũ Thị Thu Hà (Viện Hóa học công nghiệp) và Alain Tuel (France) thực hiện nghiên cứu ảnh hưởng của môi trường phản ứng đến khả năng tan của Co từ pha rắn vào pha lỏng.
Đề tài tiến hành thực nghiệm với việc điều chế xúc tác phức Co/SBA-15 bằng cách gắn trực tiếp phức Co (II) với tiền chất oxit silic- Shiffbase trên SBA-15. Cụ thể salicylandenhit được cho vào một lượng dư etanol tuyệt đối. Sau đó, thêm vào một lượng xác định của 3-aminopropyl silan. Dung dịch lập tức có màu vàng do sự tạo thành của amin. Tiếp tục cho thêm muối coban vào dung dịch và đun hồi lưu có khuấy trong 30 phút để cho các ligand mới tạo phức với Co. Sau đó, A-15 được thêm vào hỗn hợp và đun hồi lưu khuấy qua đêm. Sản phẩm cuối cùng được rửa với nước cho đến khi nước rửa trở nên không màu. Cuối cùng sấy sản phẩm trong tủ sấy ở nhiệt độ 1000C trong 2 giờ để thu được xúc tác dị thể phức Co/SBA-15.
Sau khi thử hoạt tính xúc tác và tổng hợp, đặc trưng tính chất của xúc tác và tái sử dụng chất xúc tác, đề tài cho thấy, môi trường phản ứng có tác động mạnh đến hoạt tính của hệ xúc tác NHPI và Co/SBA-15 trong phản ứng oxi hóa rượu để tạo thành các andehit tương ứng. Cùng một điều kiện phản ứng, với dung môi CH3CN, hệ xúc tác NHPI và Co/SBA-15 cho hiệu suất chuyển hóa sec-phenetyl ancol thành andehit tương ứng 36,4% sau 9 giờ. Với phản ứng khi có dung môi CH3COOC2H5 sec-phenetyl ancol chuyển hóa hoàn toàn thành andehit tương ứng chỉ sau 5 giờ. Các thực nghiệm tái sử dụng chất xúc tác cho thấy, trong dung môi CH3CN, hoạt tính của xúc tác giảm đáng kể ngay từ lần tái sử dụng đầu tiên. Trong dung môi CH3COOC2H5 không có sự giảm hoạt tính xúc tác sau ít nhất hai lần tái sử dụng. Trong dung môi CH3CN, với sự có mặt của NHPI và oxi cùng với sự có mặt hoặc không có mặt của sec-phenetyl ancol, lượng Co bị tan từ xúc tác rắn vào dung dịch là rất lớn trong khi trong dung môi CH3COOC2H5, lượng Co bị tan ra không đáng kể trong mọi trường hợp.
BH (theo Tạp chí Hóa học, số 2/08)