Tổng hợp oxit phức hợp perovskit kích thước nanomet bằng phương pháp sol-gel xitrat và nghiên cứu hoạt tính xúc tác của chúng.
16/01/2008
KH&CN trong nước
KH&CN trong nước
Như chúng ta đã biết, nhiều perovskit ABO3 (với A=La, Nd, Sm…, B= Ti, Cr, Mn, Fe, Co..) có khả năng xúc tác tốt cho phản ứng oxi hóa hoàn toàn các hydrocacbon, các hợp chất chứa oxi và chuyển hóa các oxit nitơ. Mỗi thay đổi bản chất kim loại trong hợp thức ABO3 điều có thể làm thay đổi đáng kể hoạt tính xúc tác của vật liệu. Nhóm nghiên cứu gồm Trần Thị Minh Nguyệt, Nguyễn Công Tráng, Nguyễn Quang Huấn, Trần Quế Chi, Nguyễn Doãn Thai, Đỗ Thế Chân, Nguyễn Quốc Trung (Viện Khoa học Vật liệu), Nguyễn Văn Quí (Viện Khoa học Vật liệu ứng dụng) và Lê Hải Đăng (Trường ĐH Sư phạm Hà Nội) tiến hành chế tạo vật liệu perovskit bằng phương pháp gel xitrat nhằm mục đích làm xúc tác cho phản ứng oxi hóa CO, CxHy và chuyển hóa NOx. Khi thay thế một phần La bằng Sr trong LaCoO3, sự tạo thành đơn pha perovskit La1-xSrxCoO3 càng khó nếu giá trị x tăng. Trong công trình này nhóm nghiên cứu bắt đầu tổng hợp với x khá cao x = 0,6 với hy vọng rằng quy trình sẽ dễ dàng áp dụng cho việc tổng hợp perovskit này với giá trị x nhỏ hơn.
Quy trình tổng hợp perovskit La1-xSrxCoO3 được tiến hành như sau: Các ion kim loại được đưa về dạng dung dịch bằng cách hòa tan các chất ban đầu trong một lượng tối thiểu axit HNO3. Các hợp chất được đưa vào phản ứng theo đúng tỷ lệ mol trong công thức La1-xSrxCoO3, một lượng axít nitric được thêm vào, dùng dung dịch NH4OH và CH3COOH để điều chỉnh pH nếu cần luôn giữ được pH khoảng 5,5-6,5, khuấy đều bằng máy khuấy từ và ổn định nhiệt độ khoảng 60-800C. Sau 3-4 giờ thể tích sol chuyển thành gel màu tím sẫm. Gel được sấy khô ngoài không khí với nhiệt độ thấp hơn 1000C, sau đó được nung ở nhiệt độ khác nhau trong không khí 4 giờ rồi để nguội tự nhiên đến nhiệt độ phòng. Sản phẩm nhận được có màu đen dùng để nghiên cứu.
Bằng phương pháp sol-gel xitrat nhóm nghiên cứu đã chế tạo được các perovskit La1-xSrxCoO3 có kích thước nanomet với diện tích bề mặt riêng 20-22 m2/g. Tính chất xúc tác của các oxit tạo thành bằng phương pháp chương trình nhiệt độ (TPSR) cho thấy: Tùy thuộc vào giá trị x, perovskit La1-xSrxCoO3 có thể xúc tác cho phản ứng oxi hóa propen tạo thành CO2 và H2O ở những nhiệt độ khác nhau trong khoảng từ 180-5100C; khi tăng hàm lượng (x) ion kim loại thay thế Sr vào vị trí La tính chất oxi hóa của vật liệu giảm, nhiệt độ phản ứng xúc tác ở nhiệt độ cao hơn, thời gian thực hiện phản ứng oxi hóa dài hơn.
HT (Theo Tạp Chí Hóa học T.45-5/2007)